近日,大连化物所碳资源小分子与氢能利用创新特区研究组孙剑、俞佳枫副研究员团队利用火焰喷射法的高温淬火过程,将金属氧化物中的晶格氧锁定在亚稳态,从而大幅增强了晶格氧的活性,使CO氧化反应速率比传统催化剂的反应提高了10倍。
由氧化物中晶格氧参与的氧化还原循环广泛存在于催化氧化反应中。其中,晶格氧的释放速率是反应的速控步骤,因此,增强晶格氧的活性,从而加速氧化还原循环,是促进催化氧化反应的重要手段。
该团队巧妙地利用高温淬火的方法,在保证氧化物晶体稳定形成的同时,削弱了氧化物中金属—氧之间的相互作用,使晶格氧处于过饱和的亚稳定状态。新鲜制备的Ce-Zr固溶体氧化物中未发现氧空位,亚稳态的晶格氧可稳定存在,而在相对温和的条件下(如低温还原、真空处理、担载金属等)即可释放出大量活泼氧,为CO催化氧化反应提供更多的活性位。
研究发现,与共沉淀法制备的Ce-Zr氧化物相比,采用FSP方法制备的氧化物所能提供的氧空位数量增加了19倍。该研究成果为新型氧化物催化材料的设计和应用提供了新思路。
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